Calculation of Structural, Electronic and Optical Properties of Alkaline Earth Halides CaF2, BaF2 and SrF2 Using Quantum Espresso and Yambo Codes

Abstract

Abstract

The naturally occurring calcium fluorides and the potential uses in optical devices in a wide range of spectrum beside the high output technological applications for barium fluorides and strontium fluorides, due to all of these alkaline-earth fluorides have been the subject of several experimental and theoretical studies in recent decades. A first principle calculations within the Density Functional frame work with the plane wave basis set as implemented in the Quantum Espresso code was carried out in this work, the interactions between atomic cores and electrons were described using non-relativistic norm-conserving pseudo-potentials with non-linear correction and with semi-core electrons. The electronic structure, the band structure, and density of states in the ground state of the three bulk compounds CaF2, BaF2 and SrF2 were investigated respectively. The band gaps values of CaF2 and BaF2 are 7.6 eV and 7.4 eV respectively which are lower than the experimental values and that may due to the choices of GGA pseudo potentials. On the other hand good agreement was found with the available experimental result for the SrF2 band gap which is 9.6 eV compared with 9.7 eV. For the exited states - to the best of our knowledge for the first time- solving the Bethe Salpeter equation that yields the excitation energies, the excited state wave functions and the optical absorption spectra. A special methodology was carried out starting with the dielectric constant (!) for the estimation of the following optical parameters : optical conductivity, refractive index in addition to extinction coefficient, absorption coefficient, energy loss function and reflectivity of the three compounds CaF2, BaF2 and SrF2, respectively were computed using norm-conserved pseudo-potentials as implemented in the Yambo code.

i

مستخلص تعتبر فلوريدات الكالسيوم والتي توجد بشكل طبيعي ذات استخدامات محتملة في الاجهزة والمكونات الضوئية والبصرية لمدى واسع من الطيف، اضافة الى التطبيقات التكنولوجية عالية الانتاج لفلوريدات الباريوم وفلوريدات السترانشيوم ونسبة لكل هذا وذاك كانت هاليدات القلويات الارضية موضوعا للعديد من الدراسات النظرية والتجريبية في العقود الاخيرة. في هذه الدراسة تم اجراء الحسابات من المبادئ الاولية باستخدام نظرية الكثافة الوظيفية باستخدام الموجات المستوية المضمنة في برنامج كوانتوم اسبرسو، وتم توصيف التفاعلات بين النوى الذرية والاليكترونات باستخدام الجهد الفعال مع تصحيح لاخطي للاليكترونات القريبة من نواة الذرة. لقد تم التحقق من البنية الاليكترونية وتركيب الحزم وكثافة الاحتمال في الحالة الارضية المستقرة للثلاث مركبات لفلوريد الكالسيوم وفلوريد الباريوم بالاضافة الى فلوريد السترانشيوم على الترتيب. ان قيم فجوة الطاقة لمركبات فلوريد الكالسيوم وفلوريد الباريوم كانت 7.6 الكترون فولت 7.4 الكترون فولت على التتالي وهي أقل من القيمة التجريبية وذلك نسبة لاختيار الجهود الفعالة من نوع GGA ومن ناحية أخرى هنالك اتفاق جيد مع القيمة التجريبية لفجوة الطاقة لمركب السترانشيوم فلورايد والتي كانت 9.6 اليكترون فولت مقارنة مع 9.7 اليكترون فولت للقيمة التجريبية. وعلى حد علمنا للمرة الاولى وباستعمال حل معادلة بيت سالبيتر التي تنتج طاقات الاثارة وتحسب دالة الموجة لها، واستعمال طريقة معينة ابتداءا من قيمة دالة ثابت العزل ابسلون (اوميغا) تم حساب وايجاد أطياف الامتصاص والخواص الضوئية التالية: الموصلية الضوئية ومعامل الانكسار بالاضافة الى معامل الاختصار ومعامل الامتصاص ودالة فقد الطاقة والانعكاسية للمركبات الثلاثة باستخدام برنامج يامبو.